[강병우 교수팀, 뛰어난 공기 안정성과 Li 젖음성 가진 가넷형 고체 전해질 개발]

삶에서 마주하는 여러 어려움 속에서, 우리는 종종 해결책을 찾기 위해 복잡한 접근법을 선택할 때가 있다. 그러나, 이를 깊게 들여다보면 답은 우리가 상상했던 것보다 훨씬 더 간단하며, 해답을 찾는 핵심은 바로 ‘본질’에 있다. 이처럼 문제의 본질에 집중해 전고체 배터리의 고질적인 문제를 해결한 POSTECH팀의 연구가 발표됐다.

최근 신소재공학과 강병우 교수 · 김아빈 박사(現 LG에너지솔루션)연구팀은 새로운 특성을 가진 고체 전해질을 개발해 안정성과 에너지 밀도가 높은 초박막 리튬 금속 전고체전지 플랫폼 구현에 성공했다. 이 연구는 미국화학협회 에너지 분야 국제 학술지인 ‘ACS 에너지 레터스(ACS Energy Letters)’에 최근 게재됐다.

액체가 아닌 고체 전해질을 사용해 에너지 밀도와 안전성을 높인 전고체 배터리(solid-state battery)는 차세대 전지이자 ‘꿈의 배터리’로 불린다. 그중 가넷형^*1 산화물 고체 전해질(Li7La3Zr2O12, 이하 LLZO)은 높은 이온 전도성을 가지지만, 반응성이 매우 커 공기 중에 노출됐을 때 물질 표면에 오염층(Li2CO3)이 형성되는 문제가 있다. 이 오염층은 전지 구성 시 저항층으로 작용해 전해질과 반응 물질, 특히 리튬(Li)^*2 금속 음극과의 접촉 특성과 계면 특성을 떨어뜨렸다.

현재 LLZO 표면을 코팅하거나 합성 후, 추가적인 화학 또는 열처리 공정으로 이러한 문제를 해결하려는 시도가 많이 이어지고 있지만 개선되지만 LLZO가 다시 대기에 노출되면 다시 오염층이 생기는 등 문제를 완전히 해결할 수 없었다.

연구팀은 효과적인 코팅이나 추가 공정을 개발하는 것이 아니라 ‘LLZO’ 자체에 집중했다. 본질에 집중해 LLZO 표면과 내부 특성을 동시에 개선하여, 오염층 형성을 원천적으로 막을 수 있는 AH-LLZO(Air-Handleable LLZO) 기술을 개발한 것이다.

실험 결과, 개발된 가넷형 고체전해질은 소수성을 가진 새로운 화합물(Li-Al-O)을 표면과 내부에 동시에 만들어 오염층 형성 자체를 억제했다. 따라서, 오염층이 생겨도 공기 중에서 수분과 거의 반응하지 않아 오염층이 내부로 퍼지지는 것을 효과적으로 막았다. 그로 인해 리튬 금속과의 접촉성(및 젖음성^*3)이 향상됐으며, 연구팀은 이를 바탕으로 머리카락 두께의 약 10분의 1에 해당하는 얇은(~3.43 μm) 초박막 리튬 전고체 배터리를 구현하는 데 성공했다.

이번 연구는 복잡한 후처리 단계 없이 전고체 전지에서 음극과 양극의 용량 비율이 약 0.176인 초박막 리튬 금속층을 간단한 젖음성 공정으로 만들었다는 데 큰 의의가 있다. 이를 통해 리튬 금속의 양을 획기적으로 줄여 전체 배터리 무게와 부피를 줄여 에너지 밀도가 획기적으로 향상될 수 있을 것이다. 또한, 특별한 처리 · 시설 없이 공기 중에서 보관할 수 있어 가넷형 고체전해질의 실제 사용가능성 및 공정을 간소화할 수 있다는 장점이 있다.

강병우 교수는 “후처리 단계 없이 LLZO의 고질적인 오염층 문제를 해결했다”라며, “고안전성 · 고에너지 밀도를 구현할 수 있는 초박형 리튬 금속 전고체 전지 연구를 계속 이어가겠다“라는 말을 전했다.

한편, 이 연구는 한국연구재단 기초연구실지원사업과 산업통상자원부 기판실장용 산화물계 초소형 적층 전고체전지(MLCB)개발 사업의 지원으로 진행됐다.

DOI: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c00217

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1. 젖음성(wettability)

액체가 고체 표면과 접촉을 유지하는 능력을 말한다.

2. 리튬
에너지 용량은 전지에 사용되는 음극에 큰 영향을 받는데, 리튬 금속은 상용화된 음극 재료인 흑연에 비해 용량이 10배 이상 높다.

3. 가넷형(garent)
석류석과 유사한 결정 구조를 말한다.